寄生反应和枝晶生长等界面问题长期以来一直是阻碍水系锌离子电池（AZIBs）寿命的主要障碍。寻找更有效的策略来调控高度活跃的界面仍然是AZIBs的研究重点。在此，我们引入了一种新型的界面靶向添加剂N-乙酰乙酰吗啉（NHM），通过降低界面张力和修饰电双层来提升AZIBs的性能。这种重构导致了一个缺水的内赫姆霍兹平面，从而抑制了寄生反应，加速了界面动力学，并促进了锌的均匀沉积。因此，锌阳极展现出了令人印象深刻的循环耐久性，超过了3800小时的镀覆/剥离过程，并且在60%的高放电深度（DOD）下能够稳定循环400小时。Zn/NH₄V₄O₁₀全电池展现出了卓越的循环性能，在1500次循环后仍能保持80%的容量。此外，采用高载量正极（13.5 mg cm⁻²）的软包电池在0.5 A g⁻¹的条件下循环300次后仍能保持70%的容量。控制了N/P比（2.63:1）的软包电池在130次循环后展现出80%的容量保持率，显示出优异的循环稳定性。

这项工作这些发现为界面设计提供了宝贵的见解，并为增强AZIBs的实用性提供了有前景的策略。

【实验方法】

材料制备：

所有水系电解液均通过Ulupure水系统提供的去离子水制备。将Sinopharm生产的ZnSO₄·7H₂O溶解于去离子水中，配制成2 M ZnSO₄电解液（ZSO），作为基础电解液。随后，将不同量的N-乙酰乙酰吗啉（Macklin）粉末溶解于2 M ZnSO₄电解液中，分别制得25 mM NHM电解液，接着进行30分钟超声处理并持续搅拌。NH₄V₄O₁₀（Maclin）的合成方法参考了先前的报道。将1.170克NH₄VO₃溶解在40毫升80℃的去离子水中，形成淡黄色溶液。之后，在磁力搅拌下向溶液中加入1.891克H₂C₂O₄·2H₂O固体粉末，直至溶液变为深绿色。将溶液转移至50毫升高压釜中，并置于140℃的烘箱中保持48小时。样品自然冷却至室温后，收集产物并用去离子水反复洗涤。最后，将产物在60℃下干燥12小时，得到NH₄V₄O₁₀。

【主要结论】

本研究探索了一种新型有机NHM添加剂，旨在增强阳极界面稳定性并改善镀覆/剥离行为。通过降低界面张力，NHM添加剂重塑了电双层（EDL），有效限制了锌阳极与H₂O之间的接触，从而抑制了寄生反应。

（1）界面张力的降低还可以促进阳极界面处均匀且致密的形核。因此，界面动力学得到加速，锌阳极的镀覆/剥离可逆性显著提高。

（2）得益于这些优势，锌阳极展现出了令人印象深刻的循环耐久性，超过了3800小时的镀覆/剥离过程，并且在实际60%的放电深度（DOD）下能够稳定循环400小时。

（3）Zn/NVO全电池展现出了卓越的长期循环性能，在1500次循环后稳定保持80%的容量。

（4）此外，采用控制了N/P比（2.63:1）的Zn/NVO软包电池在140次循环后仍能保持其初始容量的80%，显示出优异的循环稳定性。

本研究获得的见解为未来的界面设计研究奠定了基础，为下一代储能设备提供了更具经济性和实用性的解决方案。