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水面上单分子层膜通过磷脂光控开关实现可逆光学控制——结论、致谢!

来源:上海谓载 浏览 13 次 发布时间:2021-11-22


结论


我们在此报告VSFG测量,以研究纯光开关脂质DT Azo-5P以及该光开关脂质与传统脂质DPPC的混合物的单层分子结构。 DT-Azo-5P在顺式状态下的单分子膜的压力高于50 A2/分子,但在烷基链中的顺序较低。 由于偶氮苯偶极子与水的相互作用,界面上较强的静电相互作用,顺式状态也表现出较低的信号,并且具有较大的足迹,从而产生较大的压力,这可能导致脂质尾部形成环。 顺式状态下脂质下面的水的较弱VSFG信号表明,在这种情况下,偶氮苯部分与水接触,部分减少了脂质头基负电荷的影响。 为了与水接触,尾巴必须形成一个环,导致更高的无序度。


对于脂质混合物,光开关状态的影响明显表现在表面压力的变化中,但DT偶氮-5P顺式和反式状态之间的分子水平差异不太明显。 然而,在高密度和高压下,CD3和CD2拉伸模式的振幅表现出与直觉相反的行为。 与高压状态相比,在低压状态下,跨状态下,CD3模式的振幅更大,而CD2模式的振幅更小。 对于DPPC的纯层,较高的压力总是导致CH3对称拉伸模式的较高信号和CH2模式的较低信号。 显然,光开关的存在以不同的方式影响DPPC脂质尾部的结构,这仅仅是因为压力的变化。


附录


为了证明外差效应是信号增强的原因,我们测量了DPPC和DT Azo-5P混合物的VSFG光谱。 为了分子特异性,我们在本实验中使用了d75 DPPC,并检查了CD振动区。 作为参考样品,我们使用正常DPPC(未稀释)和d75 DPPC的混合物。 换句话说,我们将d75 DPPC和DT Azo-5P的不同混合物与d75 DPPC和DPPC的混合物(未稀释)进行比较。 摩尔d75 DPPC/DT偶氮-5P比等于摩尔d75 DPPC/DPPC(未稀释)比。 我们总是用同样的方法制备单层膜,这样每个分子的面积是 ∼ 35Å2(凝聚相)。 对于混合物中存在的DPPC或DT偶氮-5P的不同部分,d75 DPPC的VSFG光谱结果如图9 a和b部分所示。 正如对d75 DPPC/DPPC(未稀释)混合物(图9a)的预期,VSFG信号随着层中正常DPPC分数的增加大致呈二次方减小。 在这种情况下,非共振项很小,因此信号由方程1(ISFG)最后一行中的最后一项控制 ∞ χ*R(2)χR(2)IVISIR)。 对于含DT Azo-5P的混合物,效果截然不同。 背景随着DT Azo-5P量的增加而增加,背景顶部的信号大小大致不变,尽管d75 DPPC量从下到上减少。 通过用上述模型拟合数据,我们可以提取信号的非共振和共振贡献。 共振贡献,作为CD振幅之和,如图9c所示,作为混合物中存在的分数d75 DPPC的函数。 显然,对于两个样本,振幅随着d75 DPPC的分数线性增加,并且两条曲线相互重叠。 因此,具有强NR信号的分子的存在仅影响非共振部分,但有趣的是,它放大了相邻分子的信号。


作者信息


通讯作者*电子邮件: bonn@amolf.nl.


致谢


这项工作是“材料研究基金会(FOM)”研究项目的一部分,该项目由“荷兰材料研究基金会(NWO)”资助。


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